Después de tomar el hábito en la orden seráfica, estudió en la Universidad de París, bajo la dirección del maestro inglés Alejandro de Hales. De 1248 a 1257, enseñó en esta universidad teología y Sagrada Escritura. A su genio penetrante unía un juicio muy equilibrado, que le permitía ir al fondo de las cuestiones y dejar de lado lo superfluo para discernir todo lo esencial y poner al descubierto los sofismas de las opiniones erróneas. El santo se distinguió en filosofía y teología escolásticas.

El santo no veía en sí más que faltas e imperfecciones y, por humildad, se abstenía algunas veces de recibir la comunión, por más que su alma ansiaba acercarse a la fuente de gracia. Pero un milagro de Dios permitió a San Buenaventura superar tales escrúpulos.

Durante los años que pasó en París, compuso una de sus obras más conocidas, el "Comentario sobre las Sentencias de Pedro Lombardo", que constituye una verdadera suma de teología escolástica. Guillermo de Saint Amour hizo en la obra titulada "Los peligros de los últimos tiempos" un ataque directo a San Buenaventura. Ataque que el santo contestó con un tratado sobre la pobreza evangélica, titulado "Sobre la pobreza de Cristo". En 1257, San Buenaventura y Santo Tomás de Aquino recibieron juntos el título de doctores. San Buenaventura escribió un tratado "Sobre la vida de perfección", destinado a la Beata Isabel, hermana de San Luis de Francia y a las Clarisas Pobres del convento de Longchamps. Otras de sus principales obras son el "Soliloquio" y el tratado "Sobre el triple camino".

En 1257, Buenaventura fue elegido superior general de los frailes Menores. No había cumplido aún los 36 años y la orden estaba desgarrada por la división entre los que predicaban una severidad inflexible y los que pedían que se mitigase la regla original. El joven superior general escribió una carta a todos los provinciales para exigirles la perfecta observancia de la regla y la reforma de los relajados. El primero de los cinco capítulos generales que presidió San Buenaventura, se reunió en Narbona en 1260. Ahí presentó una serie de declaraciones de las reglas que fueron adoptadas y ejercieron gran influencia sobre la vida de la orden. San Buenaventura empezó a escribir la vida de San Francisco de Asís.